국내외 피동형 수소 재결합기 개발 현황
2019-11-19
org.kosen.entty.User@64a016a2
김형태(koreasme288)
국내외 피동형 수소 재결합기 개발 현황
김형태, kht@kaeri.re.kr
한국원자력연구원, 원자로계통안전연구부
Key words
Passive Auto-catalytic Recombiner, Hydrogen Control, Severe Accident, Nuclear Safety
피동촉매결합기, 수소제어, 중대사고, 원자력 안전
1. 개요
지난 2011년 후쿠시마 원전사고에서 대형 수소가스폭발이 발생한 이후에 전 세계적으로 원자력발전소에서 중대사고 시 격납건물 내 수소 제거를 위해 피동촉매결합기를 본격적으로 도입하기 시작하였다. 여기서 요구되는 피동촉매결합기의 주요 기능은 중대사고 진행과정에서 전원이 이용 불가능 한 경우에도 수소와 접하는 촉매를 통해 수소를 제거 할 수 있어야 한다.
피동촉매결합기의 원리는 기본적으로 백금 촉매가 수소를 흡수하는 방식으로 진행된다. 하지만, 이때 수소의 흡수정도, 즉 반응율은 수소농도 뿐만 아니라 산소 농도도 매우 중요한 것으로 알려져 있으며, 이러한 반응은 발열반응이다. 현재 세계적으로 여러 종류의 피동촉매결합기가 개발되어 있는데, 기본적인 원리는 동일하며, 다만 피동촉매결합기의 촉매체 모형(판형 또는 벌집구조 등)과 피동촉매결합기 내 유동을 유발하기 Housing 모형을 달리하고 있다.
각국에서 개발된 피동촉매결합기는 원전에 설치되어 공통적으로 중대사고시 수소가스를 제거하기 위함이나 그 종류별 피동촉매결합기의 성능은 촉매체의 배치와 Housing 모형을 어떻게 자연 순환이 잘 유도되게 하느냐에 따라 조금씩 달라진다. 또한 중대사고 시 나타날 수 있는 여러 환경, 즉, 에어로졸, 아오딘(I2), MCCI에 의한 일산화탄소(CO) 등에 영향을 받는 것으로 알려져 있다. 현재까지 세계 여러 기관에서 다양한 종류의 피동촉매결합기에 대해 성능실험이나 설치위치/ 방법/주변 대기 조건에 따른 피동촉매결합기 특성 실험이 진행되고 있다.
본 보고서에서는 세계적으로 사용되고 있는 피동촉매결합기 개발 및 성능평가를 위한 실험적 연구 및 그 개발 현황을 정리 하고자 한다. 이를 위해 각국의 수소제어 전략 개념을 간단히 소개하고 현재 국내 피동촉매결합기의 설치 현황을 정리하였으며, 피동촉매결합기 성능 및 특성 실험을 수행한 THAI 실험, SNL에서 수행한 피동촉매결합기 성능실험, PAR의 원리적 특성을 파악하고자 했던 REKO 실험, AECL의 대기 난류유동 시 피동촉매결합기 성능실험들을 소개하였다.
2. 국내외 피동형 수소 재결합기 (PAR) 도입 현황
2.1. PAR를 이용한 수소제어
원전에서 중대사고 시 발생한 수소 제거 개념은 미국의 TMI 사고 후 전원으로 구동이 가능한 점화기를 설치하면서 시작되었다. 한편, 독일, 프랑스, 캐나다 등은 점화기 설치와 더불어 전원이 없이도 수소제거가 가능한 수단을 찾으려 노력해 왔으며, 이로부터 Siemens/AREVA[1], NIS(Getmany)[2], AECL(Canada)[1]에서 서로 다른 종류의 피동촉매결합기가 설계되고 개발되었다. 국내에서도 독일 등에 비해 상대적으로 늦었지만, 피동촉매결하기의 필요성이 제기되어 한국원자력기술(주)[3]와 세라컴(주)[4]에서도 피동촉매결합기를 개발하였다.
점화기의 경우 저 연소 가능 수소농도에서 점화하여 위험한 수소 연소를 방지 할 목적으로 설치되었으며, 피동촉매결합기보다 훨씬 높은 수소제거율로 수소를 제거 할 수 있지만, 적절히 위치해야 할 뿐만 아니라 구동을 위한 전원을 필요로 한다. 그러므로 신뢰성 있는 전원 공급과 적절한 위치선정은 수소 농도의 효과적 제거를 위해 매우 중요하나 전원상실사고나 다양한 사고시나리오를 가정할 때 수소 농도 분포에 대한 불확실성이 존재하여 수소 위협에 대한 완전한 대처 이루어지기 어렵다.
반면, 피동촉매결합기는 수소를 산화 시키기 위해 platinum 과 palladium을 기초한 촉매를 사용하며, 저온의 화학반응과 연소 범위 보다 좀 더 넓은 범위의 반응 구간을 가지며, 구동을 위한 전원을 필요로 하지 않아 상대적으로 수소 위협에 더 잘 대처가 가능하다. 피동촉매결합기는 일반적으로 서로 다른 형태의 두 개의 구성 부분, 즉 반응면적으로 형태를 이루는 촉매체부분과 자연순환 유동을 촉진 하는 Housing 부분으로 이루어져 있는데, 이 두 개의 부분이 서로 달라 다른 종류의 피동촉매결합기로 분류되며, 작동 원리는 동일하더라도 크기, 모형, 반응율은 다르다. 따라서 적절한 피동촉매결합기의 개수 및 크기 종류 등의 결정은 격납건물 체적 및 구조를 토대로 결정되어야 한다.
원전에서 촉매결합기는 2가지로 대별된다. 하나는 전통적인 촉매결합기로 설계기준사고 (DBA) 대비용이며, 작동을 위해 열원을 필요로 하며, 대개 격납건물 밖에서 구동하며, 격납건물 대기를 Pump를 이용하여 가열된 촉매로 이동시키는 방식으로 진행된다. 촉매결합기의 또 다른 종류는 자연순환에 의해 유발된 유동으로부터 산화반응의 열을 사용하며, 격납건물 대기 내에 위치하며, 외부로부터의 전원이나 작동을 위한 어떤 조치도 필요로 하지 않는 피동촉매결합기이다.
2.2. PAR 요건 및 국내 설치 현황
일반적으로 원자력 안전을 총괄 관리하는 정부는 사고 발생이나 사고로 인한 결과를 최소화하기 위해 사고 방지 및 완화 수단에 대한 규정이나 기준을 정의하며, 사고 관리를 위한 안내서 개발을 요구한다. 수소 위험도를 완화시키기 위한 전략은 원자로 종류, 격납건물 설계에 따라 달라 각국에서 설정한 수소 위험도 완화 요건도 매우 다르다. 격납건물 내 수소제어에 대한 각국의 요건이 표 1 에 요약되어 있으며, 격납건물 내 수소 제어를 위해 국내에 설치된 PAR 현황은 표 2에 나타내었다.
표 1 나라별 격납건물 내 수소 위험도 완화를 위한 전략[5]
표 2 국내 원전 PAR 설치 현황[6]
3. PAR 개발관련 실험 연구 현황
3.1. OECD/THAI PAR 실험
OECD/THAI[7] Projects는 OECD/THAI, OECD/THAI-2, 그리고 OECD/THAI3 실험 시리즈로 진행되었다. THAI와 THAI-2 실험은 그림 1(a)와 같이 하나의 용기만 이용하였고, THAI-3 실험은 그림 1(b)와 같이 두 개의 용기를 사용하였다.
(a) THAI 및 THAI Project 시설 (b) THAI-3 Project 시설
그림 1 OECD THAI Project 시리즈의 실험 장치들
THAI 실험의 목적은 격납건물 내 열수력, 수소, 에어로졸, Iodine 거동을 관찰하고, 완화계통으로 PAR, Spray, Pressure Suppression Pool을 가지고 있다. THAI에서 PAR 실험의 목적은 PAR 성능 실험(Performance testing), 중대사고 시나리오 하에서 PAR 성능 검증(qualification), PAR 수소 제거 모델 개발 및 검증을 위한 실험 자료(Database) 구축이다. PAR에 대한 성능 실험은 그림 2의 3가지 종류의 PAR에 대해 필요에 따라 PAR의 실제 크기를 축소하여 수행되었다.
THAI Project에서는 PAR 성능 시험 및 PAR에 의한 점화 가능성, 대기 내 산소 부족 효과에 대한 시험이 수행되었으며, THAI-2 Project에서는 산소 부족 효과에 대한 체계적 실험이 진행되었으며, THAI-3 Project에서는 PAR 주위에 역류 유동이 있을 시 PAR의 성능 실험이 진행되었다.
그림 2 OECD THAI Project에서 실험에 사용 된 PAR 종류
3.2. SNL PAR 성능 시험
미국 SNL에서는 NIS PAR[2]에 대해 실험을 수행하였다. 그림 3은 시험에 사용된 용기를 보여주고 있다. 용기의 체적은 99 m3 이다. 직경은 3.6 m이고, 높이는 10.3 m 이다.
주요 실험으로는 1) PAR의 기동 특성을 정의하기 위한 실험 (PAR가 수소와 산소를 결합시키는 최소 농도를 정의함) 2) USNRC에 제공된 PAR의 수소 소모율 곡선(hydrogen depletion rate curve)의 성능을 확인 3) 수증기 존재하는 경우 PAR의 성능을 정의 4) 저 수소농도 및 고 수소농도에서 PAR의 성능에 관한 Scale 효과(number of cartridges)를 평가 5) PAR 표면 수분 상태(hydrophobic coating)의 유무에 따른 PAR의 성능을 정의 6) 만약 PAR가 수소가스 혼합물의 연소를 유발하는지를 결정 7) 용기내 균일 농도 가스혼합 조건에서 PAR 성능을 정의 8) 저 산소농도 조건에서 PAR 성능을 정의하기 위한 실험들이 진행되었다.
그림 3 NIS PAR 성능 시험을 위한 SNL에서의 실험시설
3.3. REKO PAR 성능 시험
REKO[8]는 독일 FZJ (Forschungszentrum Juelich, 율리히 연구소)에서 PAR와 관련한 실험연구를 수행하기 위하여 구축한 시설이다. REKO는 각각의 실험 목적에 맞게 여러 시설을 포함하고 있는데, 그중 가장 초창기에 설치된 실험 장치인 REKO-1m (그림 4)는 직경이 40.5 mm의 원통형 채널로 되어 있으며 혼합 기체는 실험장치 하부로부터 주입된다. 열전대를 이용하여 기체의 온도를 측정할 수 있도록 채널의 벽에 fitting이 만들어져 있다. 이 실험 장치는 매우 작은 장치로 실제 실험은 20mm 크기의 사각형 샘플을 이용하였다. REKO-1m으로 주로 실험한 것은 백금으로 코팅된 금속 와이어로 만들어진 메쉬(mesh) 형태의 샘플을 이용하여 채널 하부로 수소 혼합기체를 주입하여 메쉬에 의한 수소재결합을 실험하였다. 주로 백금 촉매 반응의 화학적 특성을 연구할 목적으로 사용되었다.
그림 4 REKO-1m 실험장치
3.4. AECL PAR 성능 시험
AECL 재결합기의 환경 적격성 시험은 Whiteshell 연구소의 대형 환기 연소시험 시설 (Large-Scale Vented Combustion Test Facility; LSVCTF) [9]에서 수행되었다. LSVCTF는 120 m3 부피(길이 10 m, 폭 4 m, 높이 3 m)로써, 대기압 및 주변 온도가 최대140°C까지 작동하도록 온도가 제어되는 철 구조물로 둘러싸인 시설물이다. 이 시설은 수소, 증기 및 불활성 기체를 제어하여 추가할 수 있는 시스템을 갖추고 있다. 시험실 내부의 수소, 산소 및 증기의 구성은 고속 회전식 시료채취밸브가 있는 산업용 공정 질량분석기를 사용하여 측정한다. 재결합기 입출구, 시험실 공간의 중간 높이, 천정 높이, 그리고 바닥 높이에서 온도 와 기체 구성을 모니터링 한다. 3개의 열전대가 기체의 흐름 방향으로 일정한 간격으로 촉매판에 부착된다. 재결합기는 대부분의 시험에서 시험실 공간의 중심에, 그리고 위치 효과 시험을 위해 끝단벽 근처에 있다. 재결합기 모듈은 케이블로 천장에 매달아 시험실 내부에 설치하였다.
수소 재결합기의 성능 실험에 사용된 LSVCTF의 개략도를 그림 5에 나타내었다. 전면 챔버의 부피는 60 m3이며, 각 후면 챔버는 30 m3이다. 상단과 하단 후면 챔버를 구분하는 수평 파티션을 제거하여 각각 60 m3의 챔버를 2개 만들고 중앙(수직) 파티션을 제거하여 120 m3의 단일 챔버로 만들 수 있도록 하였다. 서로 다른 챔버들 사이의 개구부 변화, PAR 사각채널/후드의 방향, 그리고 실험장치 내 온도 들이 조사되었다. 3 개로 이루어진 챔버 테스트의 경우 후면의 상부/하부 챔버들 사이, 후면의 상부 챔버와 전면 챔버 사이, 후면의 하부 챔버와 전면 챔버 사이, 또는 이들의 조합으로 환기구를 열 수 있도록 하였다. 각각의 테스트에서는 두 개 또는 세 개의 환기구를 개방하였다. 2 개로 이루어진 챔버 테스트에서는 전면 및 후면 챔버 사이의 위/아래쪽 환기가 수평방향으로 이루어졌다. 전면 챔버(Baseline)에서만 두 번의 테스트를 수행했으며, 재현성을 보여주기 위하여 이에 대한 두 가지 대응 실험인 2 개의 챔버(Baseline) 및 3 개의 챔버 구성의 실험들을 수행하였다.
그림 5 AECL PAR 테스트를 위해 구성된 대형 환기 연소 실험장치 (LSVCTF)
4. 결론
각국의 수소 제어 요건은 달리하고 있으나 미국을 제외하고는 국내를 포함 대부분의 국가에서 중대사고 시 수소 제어를 위해 사용하고 있는 5종류의 피동촉매결합기 (국내 2, 해외 3)를 확인하였다. 피동촉매결합기의 중대사고 조건 성능 실험 및 피동촉매결합기 개발 시험에 대해 수행된 결과 분석을 통해, 그동안 피동촉매결합기에 대해 많은 실험적 연구가 진행되었지만, 피동촉매결합기의 출구에서의 고온의 수증기 배출로 하부의 가벼운 수소 가스가 용기 상부로 잘 오르지 못하는 형상을 실험적으로 연구한 사례는 없음을 알 수 있었으며, 또한, 기존에는 거의 대부분 PAR 성능 시험이 PAR가 용기 중앙에 위치하거나, 중앙에 위치하더라도 중앙 구조물 벽면에 설치한 경우에 대한 성능 실험이 이루어져 이상적인 경우에 대해 성능 실험이 이루어졌다고 할 수 있다. 국내 원전의 경우 많은 개수의 PAR가 상부 Dome의 크레인 하부의 벽면에 위치하고 있어 피동촉매 결합기가 용기 벽면에 부착된 경우 성능 실험의 필요성이 요구된다고 판단된다.
References
1. Reinecke, E. A. et al. Open issues in the applicability of recombiner experiments and modelling to reactor simulations. Progress in Nuclear Energy 52: 136–147. 2010.
2. Blanchar, T. K. et al. Performance Testing of Passive Autocatalytic Recombiners. NUREG/CR-6580, SAND97-2632, Feb. 1998.
3. Park, J. W. et al. Demonstrative testing of honeycomb passive autocatalytic recombiner for nuclear power plant. Nuclear Engineering and Design 241: 4280-4288. 2011.
4. 한국수력원자력. 월성 3, 4 FSAR. 2013.
5. OECD/NEA. Status Report on Hydrogen Management and Related Computer Codes. EA/CSNI/R(2014)8, 26-Jun-2014.
6. Moon, Y. T. 국내 원전 중대사고 관리 전략 워크숍 (후쿠시마 원전사고에 대응하여): 중대사고 시 수소 제어. 2011 KNS Workshop. Taeback, May 25, 2011.
7. OECD/NEA. AGREEMENT ON THE OECD-NEA THAI PROJECT: TO INVESTIGATE HYDROGEN AND FISSION PRODUCT ISSUES RELEVANT FOR CONTAINMENT SAFETY ASSESSMENT UNDER SEVERE ACCIDENT CONDITIONS. 01 January 2007.
8. Broeckerhoff, P. et al. Design of Catalytic Recombiners for Effective and Safe Hydrogen Removal from Containments of Pressurized Water Reactors. Transaction, SMiRT 16, Washington DC, 2001.
9. LOESEL SITAR, J. V. et al. Large Scale Vented Combustion Test Facility at AECL-WL: Description and Preliminary Test Results," OECD/NEA/CSNI Workshop. Winnipeg, May 13-16 1996.
김형태, kht@kaeri.re.kr
한국원자력연구원, 원자로계통안전연구부
Key words
Passive Auto-catalytic Recombiner, Hydrogen Control, Severe Accident, Nuclear Safety
피동촉매결합기, 수소제어, 중대사고, 원자력 안전
1. 개요
지난 2011년 후쿠시마 원전사고에서 대형 수소가스폭발이 발생한 이후에 전 세계적으로 원자력발전소에서 중대사고 시 격납건물 내 수소 제거를 위해 피동촉매결합기를 본격적으로 도입하기 시작하였다. 여기서 요구되는 피동촉매결합기의 주요 기능은 중대사고 진행과정에서 전원이 이용 불가능 한 경우에도 수소와 접하는 촉매를 통해 수소를 제거 할 수 있어야 한다.
피동촉매결합기의 원리는 기본적으로 백금 촉매가 수소를 흡수하는 방식으로 진행된다. 하지만, 이때 수소의 흡수정도, 즉 반응율은 수소농도 뿐만 아니라 산소 농도도 매우 중요한 것으로 알려져 있으며, 이러한 반응은 발열반응이다. 현재 세계적으로 여러 종류의 피동촉매결합기가 개발되어 있는데, 기본적인 원리는 동일하며, 다만 피동촉매결합기의 촉매체 모형(판형 또는 벌집구조 등)과 피동촉매결합기 내 유동을 유발하기 Housing 모형을 달리하고 있다.
각국에서 개발된 피동촉매결합기는 원전에 설치되어 공통적으로 중대사고시 수소가스를 제거하기 위함이나 그 종류별 피동촉매결합기의 성능은 촉매체의 배치와 Housing 모형을 어떻게 자연 순환이 잘 유도되게 하느냐에 따라 조금씩 달라진다. 또한 중대사고 시 나타날 수 있는 여러 환경, 즉, 에어로졸, 아오딘(I2), MCCI에 의한 일산화탄소(CO) 등에 영향을 받는 것으로 알려져 있다. 현재까지 세계 여러 기관에서 다양한 종류의 피동촉매결합기에 대해 성능실험이나 설치위치/ 방법/주변 대기 조건에 따른 피동촉매결합기 특성 실험이 진행되고 있다.
본 보고서에서는 세계적으로 사용되고 있는 피동촉매결합기 개발 및 성능평가를 위한 실험적 연구 및 그 개발 현황을 정리 하고자 한다. 이를 위해 각국의 수소제어 전략 개념을 간단히 소개하고 현재 국내 피동촉매결합기의 설치 현황을 정리하였으며, 피동촉매결합기 성능 및 특성 실험을 수행한 THAI 실험, SNL에서 수행한 피동촉매결합기 성능실험, PAR의 원리적 특성을 파악하고자 했던 REKO 실험, AECL의 대기 난류유동 시 피동촉매결합기 성능실험들을 소개하였다.
2. 국내외 피동형 수소 재결합기 (PAR) 도입 현황
2.1. PAR를 이용한 수소제어
원전에서 중대사고 시 발생한 수소 제거 개념은 미국의 TMI 사고 후 전원으로 구동이 가능한 점화기를 설치하면서 시작되었다. 한편, 독일, 프랑스, 캐나다 등은 점화기 설치와 더불어 전원이 없이도 수소제거가 가능한 수단을 찾으려 노력해 왔으며, 이로부터 Siemens/AREVA[1], NIS(Getmany)[2], AECL(Canada)[1]에서 서로 다른 종류의 피동촉매결합기가 설계되고 개발되었다. 국내에서도 독일 등에 비해 상대적으로 늦었지만, 피동촉매결하기의 필요성이 제기되어 한국원자력기술(주)[3]와 세라컴(주)[4]에서도 피동촉매결합기를 개발하였다.
점화기의 경우 저 연소 가능 수소농도에서 점화하여 위험한 수소 연소를 방지 할 목적으로 설치되었으며, 피동촉매결합기보다 훨씬 높은 수소제거율로 수소를 제거 할 수 있지만, 적절히 위치해야 할 뿐만 아니라 구동을 위한 전원을 필요로 한다. 그러므로 신뢰성 있는 전원 공급과 적절한 위치선정은 수소 농도의 효과적 제거를 위해 매우 중요하나 전원상실사고나 다양한 사고시나리오를 가정할 때 수소 농도 분포에 대한 불확실성이 존재하여 수소 위협에 대한 완전한 대처 이루어지기 어렵다.
반면, 피동촉매결합기는 수소를 산화 시키기 위해 platinum 과 palladium을 기초한 촉매를 사용하며, 저온의 화학반응과 연소 범위 보다 좀 더 넓은 범위의 반응 구간을 가지며, 구동을 위한 전원을 필요로 하지 않아 상대적으로 수소 위협에 더 잘 대처가 가능하다. 피동촉매결합기는 일반적으로 서로 다른 형태의 두 개의 구성 부분, 즉 반응면적으로 형태를 이루는 촉매체부분과 자연순환 유동을 촉진 하는 Housing 부분으로 이루어져 있는데, 이 두 개의 부분이 서로 달라 다른 종류의 피동촉매결합기로 분류되며, 작동 원리는 동일하더라도 크기, 모형, 반응율은 다르다. 따라서 적절한 피동촉매결합기의 개수 및 크기 종류 등의 결정은 격납건물 체적 및 구조를 토대로 결정되어야 한다.
원전에서 촉매결합기는 2가지로 대별된다. 하나는 전통적인 촉매결합기로 설계기준사고 (DBA) 대비용이며, 작동을 위해 열원을 필요로 하며, 대개 격납건물 밖에서 구동하며, 격납건물 대기를 Pump를 이용하여 가열된 촉매로 이동시키는 방식으로 진행된다. 촉매결합기의 또 다른 종류는 자연순환에 의해 유발된 유동으로부터 산화반응의 열을 사용하며, 격납건물 대기 내에 위치하며, 외부로부터의 전원이나 작동을 위한 어떤 조치도 필요로 하지 않는 피동촉매결합기이다.
2.2. PAR 요건 및 국내 설치 현황
일반적으로 원자력 안전을 총괄 관리하는 정부는 사고 발생이나 사고로 인한 결과를 최소화하기 위해 사고 방지 및 완화 수단에 대한 규정이나 기준을 정의하며, 사고 관리를 위한 안내서 개발을 요구한다. 수소 위험도를 완화시키기 위한 전략은 원자로 종류, 격납건물 설계에 따라 달라 각국에서 설정한 수소 위험도 완화 요건도 매우 다르다. 격납건물 내 수소제어에 대한 각국의 요건이 표 1 에 요약되어 있으며, 격납건물 내 수소 제어를 위해 국내에 설치된 PAR 현황은 표 2에 나타내었다.
표 1 나라별 격납건물 내 수소 위험도 완화를 위한 전략[5]
| Country/NPPs | Requirements |
| Belgium/PWRs | Avoid combustions challenging the containment integrity Design criteria : mean H2< 4 vol.% for DBA, mean H2< 5 vol. % for SA, no criterion for local H2 concentration. |
| Canada/CANDU 6 | mean H2< 6 vol.% for DBA, 8 vol.% for BDBA/SA, P< 3.35 bar (a) (failure of airlock seals); demonstrate containment function to be maintained. |
| Canada/Multi-unit | mean H2<4 vol.% for DBA, 8 vol.% for BDBA; no hydrogen concern during short term hydrogen release to avoid global combustions challenging the containment integrity. |
| Czech Republic | Design of hydrogen removal system based on evolution of hydrogen concentrations, criteria for FA and DDT, and AICC pressure. |
| Finland | Gas burns that may jeopardize containment leak tightness shall be prevented. |
| France/PWR900 | mean H2< 8 vol.%, local H2< 10 vol.%, PAICC< 5bar |
| France/PWR1300 | mean H2< 8 vol.%, local H2< 10 vol.%, PAICC< 4.8-5.2bar |
| France/PWR1450 | mean H2< 8 vol.%, local H2< 10 vol.%, PAICC< 5.3bar |
| Germany/PWR | Avoid global combustions challenging the containment integrity |
| Germany/BWR-69 | Oxygen concentration below 4 vol.% in wetwell and drywell |
| Germany/BWR-72 | Oxygen concentration below 4 vol.% in wetwell Avoid global combustions challenging the containment integrity by PARs |
| Japan/PWRs/BWRs | Criteria for preventing the destructive detonation are interpreted as maintaining the mean and local hydrogen concentration at 13 vol.% or less without steam condition or the mean and local oxygen concentration at 5 vol.% or less. |
| Korea/PWRs/PHWRs | Mean H2< 10 vol.%; local H2 concentration should be low to avoid wide-scale FA or DDT. For static combustion load (AICC), KEPIC requirements for containment integrity (such as the Factored Load Category of ASME, Sec. III) should be satisfied |
| Spain | Eliminate the possibility of deflagration or detonations that threaten the containment integrity |
| The Netherlands/PWR 500 | Avoid global combustions challenging the containment integrity |
| Sweden | The oxygen content has to be below 1-2 % in the BWR containments during normal operation. No specific requirement for hydrogen management. A general requirement regarding the robustness of the containment in accident situations, including SAs, implicitly addresses the hydrogen threat. |
| Swiss | Prevent hydrogen concentrations endangering the containment by an ignition |
| US/BWR Mark I/IIs | Conditions not to support combustion |
| US/BWR Mark IIIs/ PWR Ice Condensers | Install system to accommodate hydrogen equivalent to 75% MWR of the active cladding |
| US/PWR large dry containments | No system required |
| US/ALWR containments | Inert the containment atmosphere, or limit hydrogen concentration to less than 10 vol.% following an accident that releases an equivalent amount of hydrogen from a 100% fuel clad-coolant reaction, and maintain structural integrity. |
표 2 국내 원전 PAR 설치 현황[6]
| 피동촉매형 수소재결합기 설치 현황 및 계획 | ||||||||||||
| 발전소 | 피동촉매형 수소재결합기 (PAR) / 호기 | PAR 제작사 | ||||||||||
| DBA용 | 중대사고용 | 계 | 총용량/호기 (대형PAR 기준) |
|||||||||
| 대 | 중 | 소 | 대 | 중 | 소 | 대 | 중 | 소 | 계 | |||
| 고리1 | 2 | 2 | 4 | 4 | 6 | 6 | 4 | 8 | 18 | 10 | AECL | |
| 고리2 | 4 | 12 | 6 | 2 | 12 | 10 | 2 | 24 | 17.5 | Ceracomb | ||
| 고리3 | 2 | 15 | 2 | 4 | 17 | 2 | 4 | 23 | 19 | Ceracomb | ||
| 고리4 | 2 | 15 | 2 | 4 | 17 | 2 | 4 | 23 | 19 | Ceracomb | ||
| 영광1 | 2 | 15 | 2 | 4 | 17 | 2 | 4 | 23 | 19 | Ceracomb | ||
| 영광2 | 2 | 15 | 2 | 4 | 17 | 2 | 4 | 23 | 19 | Ceracomb | ||
| 영광3 | 2 | 10 | 12 | 12 | 12 | 0 | 24 | 18 | Ceracomb | |||
| 영광4 | 2 | 10 | 12 | 12 | 12 | 0 | 24 | 18 | Ceracomb | |||
| 영광5 | 2 | 10 | 12 | 12 | 12 | 0 | 24 | 18 | Ceracomb | |||
| 영광6 | 2 | 10 | 12 | 12 | 12 | 0 | 24 | 18 | Ceracomb | |||
| 울진1 | 2 | 21 | 14 | 23 | 14 | 0 | 37 | 30 | Ceracomb | |||
| 울진2 | 2 | 21 | 14 | 23 | 14 | 0 | 37 | 30 | Ceracomb | |||
| 울진3 | 2 | 10 | 12 | 12 | 12 | 0 | 24 | 18 | Ceracomb | |||
| 울진4 | 2 | 10 | 12 | 12 | 12 | 0 | 24 | 18 | Ceracomb | |||
| 울진5 | 2 | 10 | 12 | 12 | 12 | 0 | 24 | 18 | Ceracomb | |||
| 울진6 | 2 | 10 | 12 | 12 | 12 | 0 | 24 | 18 | Ceracomb | |||
| 월성1 | 2 | 4 | 2 | 13 | 6 | 2 | 15 | 10 | 27 | 12 | KNT | |
| 월성2 | 2 | 4 | 4 | 13 | 8 | 4 | 15 | 12 | 31 | 14.5 | Ceracomb | |
| 월성3 | 2 | 4 | 4 | 13 | 8 | 4 | 15 | 12 | 31 | 14.5 | Ceracomb | |
| 월성4 | 2 | 4 | 4 | 13 | 8 | 4 | 15 | 12 | 31 | 14.5 | Ceracomb | |
| 신고리1 | 2 | 4 | 8 | 5 | 2 | 8 | 7 | 6 | 21 | 13 | AREVA/KNT | |
| 신고리2 | 2 | 4 | 8 | 5 | 2 | 8 | 7 | 6 | 21 | 13 | AREVA/KNT | |
| 신월성1 | 2 | 4 | 8 | 5 | 2 | 8 | 7 | 6 | 21 | 13 | AREVA/KNT | |
| 신월성2 | 2 | 4 | 8 | 5 | 2 | 8 | 7 | 6 | 21 | 13 | AREVA/KNT | |
| 신고리3 | 8 | 4 | 8 | 6 | 4 | 16 | 10 | 4 | 30 | 22 | KNT | |
| 신고리4 | 8 | 4 | 8 | 6 | 4 | 16 | 10 | 4 | 30 | 22 | KNT | |
| 신울진1 | 8 | 4 | 8 | 6 | 4 | 16 | 10 | 4 | 30 | 22 | KNT | |
| 신울진2 | 8 | 4 | 8 | 6 | 4 | 16 | 10 | 4 | 30 | 22 | KNT | |
3. PAR 개발관련 실험 연구 현황
3.1. OECD/THAI PAR 실험
OECD/THAI[7] Projects는 OECD/THAI, OECD/THAI-2, 그리고 OECD/THAI3 실험 시리즈로 진행되었다. THAI와 THAI-2 실험은 그림 1(a)와 같이 하나의 용기만 이용하였고, THAI-3 실험은 그림 1(b)와 같이 두 개의 용기를 사용하였다.
(a) THAI 및 THAI Project 시설 (b) THAI-3 Project 시설
그림 1 OECD THAI Project 시리즈의 실험 장치들
THAI 실험의 목적은 격납건물 내 열수력, 수소, 에어로졸, Iodine 거동을 관찰하고, 완화계통으로 PAR, Spray, Pressure Suppression Pool을 가지고 있다. THAI에서 PAR 실험의 목적은 PAR 성능 실험(Performance testing), 중대사고 시나리오 하에서 PAR 성능 검증(qualification), PAR 수소 제거 모델 개발 및 검증을 위한 실험 자료(Database) 구축이다. PAR에 대한 성능 실험은 그림 2의 3가지 종류의 PAR에 대해 필요에 따라 PAR의 실제 크기를 축소하여 수행되었다.
THAI Project에서는 PAR 성능 시험 및 PAR에 의한 점화 가능성, 대기 내 산소 부족 효과에 대한 시험이 수행되었으며, THAI-2 Project에서는 산소 부족 효과에 대한 체계적 실험이 진행되었으며, THAI-3 Project에서는 PAR 주위에 역류 유동이 있을 시 PAR의 성능 실험이 진행되었다.
그림 2 OECD THAI Project에서 실험에 사용 된 PAR 종류
3.2. SNL PAR 성능 시험
미국 SNL에서는 NIS PAR[2]에 대해 실험을 수행하였다. 그림 3은 시험에 사용된 용기를 보여주고 있다. 용기의 체적은 99 m3 이다. 직경은 3.6 m이고, 높이는 10.3 m 이다.
주요 실험으로는 1) PAR의 기동 특성을 정의하기 위한 실험 (PAR가 수소와 산소를 결합시키는 최소 농도를 정의함) 2) USNRC에 제공된 PAR의 수소 소모율 곡선(hydrogen depletion rate curve)의 성능을 확인 3) 수증기 존재하는 경우 PAR의 성능을 정의 4) 저 수소농도 및 고 수소농도에서 PAR의 성능에 관한 Scale 효과(number of cartridges)를 평가 5) PAR 표면 수분 상태(hydrophobic coating)의 유무에 따른 PAR의 성능을 정의 6) 만약 PAR가 수소가스 혼합물의 연소를 유발하는지를 결정 7) 용기내 균일 농도 가스혼합 조건에서 PAR 성능을 정의 8) 저 산소농도 조건에서 PAR 성능을 정의하기 위한 실험들이 진행되었다.
그림 3 NIS PAR 성능 시험을 위한 SNL에서의 실험시설
3.3. REKO PAR 성능 시험
REKO[8]는 독일 FZJ (Forschungszentrum Juelich, 율리히 연구소)에서 PAR와 관련한 실험연구를 수행하기 위하여 구축한 시설이다. REKO는 각각의 실험 목적에 맞게 여러 시설을 포함하고 있는데, 그중 가장 초창기에 설치된 실험 장치인 REKO-1m (그림 4)는 직경이 40.5 mm의 원통형 채널로 되어 있으며 혼합 기체는 실험장치 하부로부터 주입된다. 열전대를 이용하여 기체의 온도를 측정할 수 있도록 채널의 벽에 fitting이 만들어져 있다. 이 실험 장치는 매우 작은 장치로 실제 실험은 20mm 크기의 사각형 샘플을 이용하였다. REKO-1m으로 주로 실험한 것은 백금으로 코팅된 금속 와이어로 만들어진 메쉬(mesh) 형태의 샘플을 이용하여 채널 하부로 수소 혼합기체를 주입하여 메쉬에 의한 수소재결합을 실험하였다. 주로 백금 촉매 반응의 화학적 특성을 연구할 목적으로 사용되었다.
그림 4 REKO-1m 실험장치
3.4. AECL PAR 성능 시험
AECL 재결합기의 환경 적격성 시험은 Whiteshell 연구소의 대형 환기 연소시험 시설 (Large-Scale Vented Combustion Test Facility; LSVCTF) [9]에서 수행되었다. LSVCTF는 120 m3 부피(길이 10 m, 폭 4 m, 높이 3 m)로써, 대기압 및 주변 온도가 최대140°C까지 작동하도록 온도가 제어되는 철 구조물로 둘러싸인 시설물이다. 이 시설은 수소, 증기 및 불활성 기체를 제어하여 추가할 수 있는 시스템을 갖추고 있다. 시험실 내부의 수소, 산소 및 증기의 구성은 고속 회전식 시료채취밸브가 있는 산업용 공정 질량분석기를 사용하여 측정한다. 재결합기 입출구, 시험실 공간의 중간 높이, 천정 높이, 그리고 바닥 높이에서 온도 와 기체 구성을 모니터링 한다. 3개의 열전대가 기체의 흐름 방향으로 일정한 간격으로 촉매판에 부착된다. 재결합기는 대부분의 시험에서 시험실 공간의 중심에, 그리고 위치 효과 시험을 위해 끝단벽 근처에 있다. 재결합기 모듈은 케이블로 천장에 매달아 시험실 내부에 설치하였다.
수소 재결합기의 성능 실험에 사용된 LSVCTF의 개략도를 그림 5에 나타내었다. 전면 챔버의 부피는 60 m3이며, 각 후면 챔버는 30 m3이다. 상단과 하단 후면 챔버를 구분하는 수평 파티션을 제거하여 각각 60 m3의 챔버를 2개 만들고 중앙(수직) 파티션을 제거하여 120 m3의 단일 챔버로 만들 수 있도록 하였다. 서로 다른 챔버들 사이의 개구부 변화, PAR 사각채널/후드의 방향, 그리고 실험장치 내 온도 들이 조사되었다. 3 개로 이루어진 챔버 테스트의 경우 후면의 상부/하부 챔버들 사이, 후면의 상부 챔버와 전면 챔버 사이, 후면의 하부 챔버와 전면 챔버 사이, 또는 이들의 조합으로 환기구를 열 수 있도록 하였다. 각각의 테스트에서는 두 개 또는 세 개의 환기구를 개방하였다. 2 개로 이루어진 챔버 테스트에서는 전면 및 후면 챔버 사이의 위/아래쪽 환기가 수평방향으로 이루어졌다. 전면 챔버(Baseline)에서만 두 번의 테스트를 수행했으며, 재현성을 보여주기 위하여 이에 대한 두 가지 대응 실험인 2 개의 챔버(Baseline) 및 3 개의 챔버 구성의 실험들을 수행하였다.
그림 5 AECL PAR 테스트를 위해 구성된 대형 환기 연소 실험장치 (LSVCTF)
4. 결론
각국의 수소 제어 요건은 달리하고 있으나 미국을 제외하고는 국내를 포함 대부분의 국가에서 중대사고 시 수소 제어를 위해 사용하고 있는 5종류의 피동촉매결합기 (국내 2, 해외 3)를 확인하였다. 피동촉매결합기의 중대사고 조건 성능 실험 및 피동촉매결합기 개발 시험에 대해 수행된 결과 분석을 통해, 그동안 피동촉매결합기에 대해 많은 실험적 연구가 진행되었지만, 피동촉매결합기의 출구에서의 고온의 수증기 배출로 하부의 가벼운 수소 가스가 용기 상부로 잘 오르지 못하는 형상을 실험적으로 연구한 사례는 없음을 알 수 있었으며, 또한, 기존에는 거의 대부분 PAR 성능 시험이 PAR가 용기 중앙에 위치하거나, 중앙에 위치하더라도 중앙 구조물 벽면에 설치한 경우에 대한 성능 실험이 이루어져 이상적인 경우에 대해 성능 실험이 이루어졌다고 할 수 있다. 국내 원전의 경우 많은 개수의 PAR가 상부 Dome의 크레인 하부의 벽면에 위치하고 있어 피동촉매 결합기가 용기 벽면에 부착된 경우 성능 실험의 필요성이 요구된다고 판단된다.
References
1. Reinecke, E. A. et al. Open issues in the applicability of recombiner experiments and modelling to reactor simulations. Progress in Nuclear Energy 52: 136–147. 2010.
2. Blanchar, T. K. et al. Performance Testing of Passive Autocatalytic Recombiners. NUREG/CR-6580, SAND97-2632, Feb. 1998.
3. Park, J. W. et al. Demonstrative testing of honeycomb passive autocatalytic recombiner for nuclear power plant. Nuclear Engineering and Design 241: 4280-4288. 2011.
4. 한국수력원자력. 월성 3, 4 FSAR. 2013.
5. OECD/NEA. Status Report on Hydrogen Management and Related Computer Codes. EA/CSNI/R(2014)8, 26-Jun-2014.
6. Moon, Y. T. 국내 원전 중대사고 관리 전략 워크숍 (후쿠시마 원전사고에 대응하여): 중대사고 시 수소 제어. 2011 KNS Workshop. Taeback, May 25, 2011.
7. OECD/NEA. AGREEMENT ON THE OECD-NEA THAI PROJECT: TO INVESTIGATE HYDROGEN AND FISSION PRODUCT ISSUES RELEVANT FOR CONTAINMENT SAFETY ASSESSMENT UNDER SEVERE ACCIDENT CONDITIONS. 01 January 2007.
8. Broeckerhoff, P. et al. Design of Catalytic Recombiners for Effective and Safe Hydrogen Removal from Containments of Pressurized Water Reactors. Transaction, SMiRT 16, Washington DC, 2001.
9. LOESEL SITAR, J. V. et al. Large Scale Vented Combustion Test Facility at AECL-WL: Description and Preliminary Test Results," OECD/NEA/CSNI Workshop. Winnipeg, May 13-16 1996.