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고열전도성 질화규소 세라믹스





1. 열전도성 세라믹스



■ 새로운 수요 (New Needs)

- 소형화/경량화 고출력(high power) 디바이스의 경우, 안정적인 동작을 위해 비저항 및 열전도도가 큰 세라믹스 기판 소재 필요

- 예: 신칸센의 전력공급장치, 자동차 헤드라이트용 백색LED 등



■ 후보 소재

- 열전도도가 우수한 세라믹스 소재로는 SiC, AlN 등이 대표적. 그러나 SiC는 비저항이 작고, AlN은 기계적강도가 약함

- Al2O3는 가격경쟁력이 우수하나 열전도도는 낮음

- Si3N4는 비저항 및 기계적강도가 가장 우수. 통상적인 소결법에 의해서는 비교적 낮은 열전도도를 나타내지만 출발원료와 공정을 제어할 경우 120W/mK의 고열전도도 달성



<표1. 각종 세라믹스 소재의 열적?기계적 특성 비교>









2. 질화규소 세라믹스



■ 열전도도

- 계산에 의한 Si3N4 단결정의 intrinsic 열전도도는 c축방향으로는 450 W/mK, a축방향으로는 170 W/mK 로써 고열전도로 예측됨

- 다결정 소결체의 경우, 질화규소 결정 내에 고용되는 oxygen과 입계에 잔류하는 저열전도도의 비정질상에 의해 단결정에 비해 큰 폭으로 저열전도화

- 현재까지의 연구결과를 종합하여 질화규소의 열전도도를 높이기 위한 방법은

1) Grain growth

- reduce No. of interface

- Purification by solution-precipitation (oxygen, dislocation)

2) Pure raw materials (low oxygen, Al…)

3) Alignment (along c-axis)

4) Crystallization of grain boundary phase



■ 연구 동향

- 일본의 연구소(AIST) 및 기업(Nissan, DKK)을 중심으로 활발한 연구가 진행되고 있음

- 초기에는 대부분 Si3N4를 출발원료로 사용하는 가스압소결(GPS)에 관한 연구가 주를 이루고, 최근 Si을 출발원료로 사용하는 반응소결(Reaction-Bonding Method)이 보고됨

- 이하에 각 기관의 연구 하이라이트를 요약



AIST (GPS)

1. Composition

- 93mol% b-Si3N4 + 2mol% Yb2O3 + 5mol% MgSiN2(MgO)

* firstly tape casting, afterward GPS

2. GPS

- inner double BN crucible + outer carbon crucible, BN powder bed(GP grade, DKK)

- 1900oC, 2~48h, 0.9MPa

3. Thermal conductivity

- 2mol% Yb2O3 + 5mol% MgSiN2, 1900oC 48h, K=142 W/mK



Nissan (GPS)

1. Composition

- (95~99)mol% b-Si3N4 + 0.5mol% Y2O3 + 0.5mol% Nd2O3 + (0,1,2,4)mol% MgO

* 소결조제량 최소화에 의해 입계상 최소화

2. GPS

- RBSN crucible

- 1900oC, 4h, 10MPa

3. Thermal conductivity

- 0.5mol% Y2O3 + 0.5mol% Nd2O3 + 2mol% MgO, 1900oC 4h, K=128 W/mK

* Champion data considering temp and time (minimum additive)



DKK (GPS)

1. Composition

- fine b-Si3N4(a 30.2%, 0.53mm)+ coarse b-Si3N4(a 30.5%, 0.96mm) + 10wt% Yb2O3 + 2wt% ZrO2

* optimize thermal and mechanical properties

2. GPS

- BN crucible

- 1950oC, 16h, 0.9MPa

3. Thermal conductivity

- 24vol% coarse b-Si3N4, 1950oC 16h, K>140 W/mK



AIST (SRBSN)

1. Composition

- Si(>99%, d50=1mm) + (0.5~5)mol% Y2O3 + 5mol% MgO



2. Nitriding (mass dependent)

- BN crucible, BN powder bed(GP grade, DKK)

- 1350oC (maybe 8h), high purity N2, 1L/min flowing

3. Post-sintering

- inner double BN crucible + outer carbon crucible, BN powder bed(GP grade, DKK)

- PLS 1800oC, GPS 1900 and 1950oC 6~18h 1MPa

4. Thermal conductivity

- 2mol% Y2O3 + 5mol% MgO, 1950oC 18h, K=110 W/mK